刚刚，2023年诺贝尔物理学奖颁给了研究阿秒脉冲激光的他们_风闻

原创：中科院物理所

就在刚刚，瑞典皇家科学院决定将 2023 年诺贝尔物理学奖授予皮埃尔-阿戈斯蒂尼（Pierre Agostinii）、费伦茨·克劳斯（Ferenc Krausz）和安妮•吕利耶（Anne L’Huillier），以表彰他们用于研究物质中电子动力学的产生阿秒脉冲光的实验方法。

皮埃尔-阿戈斯蒂尼（Pierre Agostini）

皮埃尔-阿戈斯蒂尼是法裔美国实验物理学家，因发明了用于表征阿秒光脉冲的 RABBITT（通过双光子跃迁干涉重建阿秒跳动）技术而闻名。他与费伦茨-克劳斯（Ferenc Krausz）和安妮-吕利耶（Anne L’Huillier）共同获得了 2023 年诺贝尔物理学奖。

Anne L’Huillier 来源:[1]

Anne L’Huillier（安妮•吕利耶），1958年生于巴黎，法国物理学家，现为隆德大学原子物理学教授。她在法国萨克莱核研究中心取得实验物理学博士学位。从1986年起，开始在萨克莱核研究中心正式工作。1992年，她在隆德参加安装了欧洲第一批飞秒脉冲钛蓝宝石固态激光系统之一。2003年，她带领团队产生了170阿秒脉宽的脉冲激光，打破了世界纪录。有趣的是，L’Huillier在2007年至2015年期间还担任过诺贝尔物理学委员会的成员。自2004年以来一直是瑞典科学院的成员，后来成为美国物理学会和光学学会会员，在2018年当选美国国家科学院外籍院士。2021年，Anne因“在超快激光科学和阿秒物理方面的开创性工作，实现和理解高谐波产生并将其应用于原子和分子中电子运动的时间分辨成像”而被授予美国光学学会马克斯·伯恩奖。在2022年，她除了获得了沃尔夫物理奖以外，还被授予BBVA基金会基础科学知识前沿奖。[3]

Ferenc Krausz 来源[1]

Ferenc Krausz于1962年出生于匈牙利，是匈牙利-奥地利物理学家，现在就职于维也纳技术大学、马克斯普朗克量子光学研究所、以及路德维希马克西米利安大学等机构。Krausz在Eötvös Loránd大学学习理论物理学，在匈牙利布达佩斯技术大学学习电气工程。在奥地利维也纳工业大学毕业后，成为该校教授。2003年，他被任命为马克斯·普朗克量子光学研究所主任，2004年成为慕尼黑路德维希·马克西米利安大学实验物理学主任。2006年，他共同创立了慕尼黑先进光子学中心(MAP)，并开始担任其董事之一。2001年，他的研究团队产生并测量了第一个阿秒光脉冲，并用它来捕捉原子内部电子的运动，标志着阿秒物理的诞生。Krausz及其团队对飞秒脉冲波形进行控制并由此产生的可重复的阿秒脉冲，从而建立阿秒测量技术，是当今实验阿秒物理的技术基础。如今Krausz和他的团队现在正在使用飞秒激光技术，作为阿秒测量技术的基础，进一步开发用于生物医学应用的红外光谱，用于检测人类的健康和早期疾病筛查。他同样在2022年同时获得了沃尔夫物理奖和BBVA基金会基础科学知识前沿奖。[4]

超快科学的历史发展

长久以来，对快速运动现象的观察和研究，都是人类认识自然现象和推动科学进步的动力之一。古人靠肉眼观察快速的事物，比如辛弃疾所著：“马作的卢飞快，弓如霹雳弦惊”。

同样是为了研究马的跑步姿势，Leland Stanford通过快速控制照相机的快门开关拍下了世界上第一个“电影”。在这个事件中，照相机接收到的信号实际上是一个一个的光脉冲，这和后来的超快激光有着异曲同工之处。

来源：Leland Stanford - Wikipedia

来源：物理所常国庆老师

电影的时间分辨能力一般是几十帧也就是几十毫秒量级（10-2s）。随着技术发展，如今的超高速摄影机可以达到微秒量级（10-6s）的时间分辨能力。可以观察到比如闪电产生，药物溶解，生命反应等人眼无法分辨的瞬态现象；同时可以帮助人类控制导弹发射、核爆等工程过程，发挥着重要作用。

更快的物理过程，比如电子电路的响应时间，达到了纳秒量级（10-9s），需要通过比如示波器等仪器观察。但是这些方法往往最终受限于微观上电路的RC响****应时间常数，时间分辨能力至多只能到几十皮秒（1 皮秒=10-12 s）[5].

高速摄影机拍下的闪电 来源：bilibili-亿点点不一样

但是，人类对自然界瞬态过程好奇和探索从来都不停歇。要观察特征时间更短的分子尺度的微观运动过程，比如观测分子的转动和振动过程、电子从激发态回到基态的弛豫过程则需要皮秒到飞秒量级（1飞秒=10-15 s）的时间分辨。人类目前只能通过飞秒激光来实现。

更进一步地，电子绕原子核的运动周期已经达到了阿秒量级（1 阿秒=10-18s），所以要观察电子甚至原子核内的运动过程, 需要时间分辨率进一步达到阿秒甚至仄秒（1 仄秒=10-21s），这同样只能通过阿秒激光来实现。

激光的产生最早可以追溯到爱因斯坦提出的受激辐射，这是激光产生的基本原理。

量子力学告诉我们，在物质内部，电子处在分立的能级之上，当电子从高能量的能级跃迁到低能量的能级时，会向外辐射一个光子，光子的能量等于这两个能级的能量差，这时自发辐射过程。

当我们从外部照射一束光，如果光子的能量等于两个能级的能量差，且电子处在高能级时，电子就会在外部光子的扰动下跃迁到低能级并辐射一个光子，这就是受激辐射。我们可以注意到，原来我们入射了一个光子，现在出射了两个光子，所以受激辐射使我们获得了更强的光。

要实现持续的激光输出，必须还要满足能级之间粒子数反转的条件，即处在高能级的电子数目比处在低能级的电子数目多。采用具有多能级结构的物质作为激光介质即可实现粒子数反转。通过构建谐振腔即可出射具有高准直性的激光。

激光器的基本结构

随后可以通过控制谐振腔的损耗实现脉冲激光的输出，再根据激光锁模技术可以产生短脉宽的脉冲激光。

自从1960年Maiman 发明红宝石连续激光器之后，纳秒、皮秒到飞秒量级的脉冲激光器相继于 1962 年、1966 年和1974 年由R. W. Hellwarth、A. J. DeMaria以及C. V.Shank等科学家的研究团队相继研发出来。到了二十世纪八十年代，更低噪音，更高稳定性，而且如今应用最广泛的的钛-蓝宝石（Ti-Sapphier）激光器的问世 [6]。

1999 年，诺贝尔化学奖颁发给了加州理工大学的Ahmed H. Zewail 教授，以表彰他发明了一套时间分辨的超快光谱学技术，并据此研究了化学反应中化学键断裂的过程[7]。这一史无前例的研究也将人类自然科学的研究带入了一个新的、更快的神奇世界。

Ahmed H. Zewail 1999年诺贝尔化学奖，来源：[7]

时至今日，超快光谱技术已经成为研究物质微观粒子动力学的最重要的技术[8]。而且，飞秒激光带来的时间分辨技术与其他技术的结合，比如STM，XRD，电子衍射，角分辨电子能谱等，为人类可以同时在时间、空间、动量空间等多个维度同时观察最极限的微观物理现象。

脉冲激光除了具有极短的脉宽以外，其极高的瞬时功率密度也是最重要的特点之一，这得益于二十世纪八十年代Gerard Mourou 和Donna Strickland发明的啁啾脉冲放大技术（Chirped PulseAmplipication, CPA）。他们也因此获得了2018年诺贝尔物理学奖。

2018年诺贝尔物理学奖 来源:[7]

阿秒脉冲的产生和应用

利用飞秒激光电离气体可以产生高次谐波，从而产生具有阿秒（1 as=10-18 s）级别脉宽的阿秒激光。

将飞秒脉冲激光进行经过光学聚焦, 当焦点处光强达到1012  W/cm2时, 其对应的电场峰值 ( 2.7 × 109  V/m ) 就与原子内部束缚电子的库仑场（109  V/m）量级) 差不多了. 此时, 将气体靶置于激光焦点附近, 靶内原子中的电子就可以从束缚态电离进入自由态[8]。

电离出的电子经过飞秒激光电场的加速获得很高能量，电子再与原子复合，复合过程中电子在光场中获得的动能与从连续态到基态的跃迁能(等于电离能)之和以高次谐波光子的形式辐射出来。这个过程就是在1993年，Corkum首次详细阐述的强场电离的半经典三步模型，是高次谐波以及阿秒激光产生的基本原理。

高次谐波产生的三步模型示意图 来源：[8]

该三步过程在飞秒驱动激光中每半个周期发生一次, 形成一个等时间间距的极紫外脉冲序列, 并在频域发生干涉而形成梳齿状的分立高次谐波光谱。频域中梳齿状的高次谐波谱在时域上则对应一个阿秒脉冲序列。

随后利用飞秒脉冲作为驱动源, 并采用相应的相位选通方法, 在这里可以大致理解成一个滤波过程。相位选通的方法有振幅选通，电离选通，偏振选通、双光选通、空间选通、干涉偏振选通及偏振辅助的振幅选通等[8]。这样就可以从阿秒脉冲序列中选出一个脉冲, 称为孤立阿秒脉冲。孤立阿秒脉冲有两个重要参数，分别是中心光子能量和脉冲宽度。

高次谐波分立谱包括微扰区、平台区和截止区; 在时域上对应一个阿秒脉冲串.在高次谐波的截止区产生一段连续光谱, 将其滤波后在时域上对应一个孤立阿秒脉冲. 来源：[8]

2001年，Paul等人利用40 fs的钛宝石激光轰击氩气产生13~19阶的高次谐波, 测量了单脉冲宽度为250as的脉冲串[9]，同年，Krausz等人利用7 fs激光脉冲，在氖气中产生高次谐波并选出光子能量90 eV左右(波长约14 nm)的一段光谱, 测量结果显示这是一个大约650 as的脉冲, 这是第一个孤立阿秒脉冲的实验测量结果[10]。2012年, Zhao等人获得了67****as的孤立脉冲, 中心光子能量为90 eV, 这是至今为止以钛宝石激光器为驱动光源获得的最短阿秒脉冲[11]. 

最短孤立阿秒脉冲的发展历史，括号中参数为中心光子能量 来源：[8]

2013年,中国科学院物理研究所****魏志义课题组实现了160 as孤立阿秒脉冲测量实验结果[12]，这是我国在阿秒科学领域的重大突破。随后，华中科技大学、国防科技大学和中国科学院西安光学精密机械研究所的研究团队也先后实现了阿秒激光脉冲的产生和测量[8]. 这些重要进展为人们利用阿秒激光开展原子内部电子动力学的研究, 揭示发生在微观世界瞬态过程中的科学问题提供了前所未有的机遇。

阿秒科学最早研究的内容之一是电子的量子跃迁行为。研究方法有阿秒瞬态吸收光谱(ATAS)。2013年, Krausz研究组采用飞秒泵浦-阿秒探测这一实验手段获得了熔融石英的ATAS, 明确了阿秒脉冲调控电介质的可行性[13]。2014年, 加州大学伯克利分校的Leone研究组及合作者们利用极紫外光ATAS探测了半导体材料硅(Si)中电子从价带跃迁到导带的实时行为[14]。

还有阿秒时间分辨-角分辨光电子能谱。2016-2017年, 美国国家标准与技术研究所和科罗拉多大学的Murnane研究组利用这个方法进行了一系列研究，表明了材料中光电子行为弛豫时间与能带结构存在密切的关联[15]。

光的产生、化学键的形成和断裂都来自于原子尺度的电子运动。化学键可以改变生物分子的结构及其在生命系统中的功能，也负责尽可能快地传递信息。所以了解电子的微观运动也可以帮助人类最基本的层面上了解疾病的起源，或将信息处理推进到最终的速度极限。

阿秒科学的另一个前沿是将现代电子学的表面控制方法与强光相结合，实现阿秒脉冲聚焦，其中焦点可以再缩小到100纳米尺度上，甚至可以达到10纳米。所以未来光与物质的相互作用甚至可以在纳米尺度上进行控制[1]。

结语

早在战国时期，我国著名思想家尸佼就已经提出了“四方上下曰宇，古往今来曰宙。”的朴素时空观。而时至今日，在物理学最前沿的研究中，空间和时间依旧是最重要，最基础的两个维度。

随着科学和技术的进步，人类在空间和时间的尺度上都向着极限不断地探索和精进。阿秒脉冲正是当前人类所能接触到的最快的时间尺度。

稍晚还将有诺奖官方翻译

参考文献：

[1] Pitruzzello G, A bright future for attosecond physics. Nat. Photo. 16 550 (2022).

[2] Paul Corkum - Wikipedia

[3] Anne L’Huillier - Wikipedia

[4] Ferenc Krausz - Wikipedia

[5] 超快光谱技术及其在凝聚态物理研究中的应用 ，赵继民，物理·40卷（2011年）3期

[6] 拓扑半金属的超快动力学和相干态声子及多铁材料光谱研究_孙飞 2020年中国科学院大学 博士论文

[7] https://www.nobelprize.org/

[8] 魏志义, 许思源, 江昱佼, 等. 阿秒脉冲产生的技术原理及进展. 科学通报, 2021, 66: 889–901

[9] Paul P M, Toma E S, Mullot G, et al. Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation. Science, 2001, 292: 1689–1692

[10] Hentschel M, Kienberger R, Spielmann C, et al. Attosecond metrology. Nature, 2001, 414: 509

[11] Zhao K, Zhang Q, Chini M, et al. Tailoring a 67 attosecond pulse through advantageous phase-mismatch. Opt Lett, 2012, 37: 3891

[12] Zhan M J, Ye P, Teng H, et al. Generation and measurement of isolated 160-attosecond XUV laser pulses at 82 eV. Chin Phys Lett, 2013, 30:093201

[13] Schultze M, Bothschafter E M, Sommer A, et al. Controlling dielectrics with the electric field of light. Nature, 2013, 493: 75–78

[14] Schultze M, Ramasesha K, Pemmaraju C D, et al. Attosecond band-gap dynamics in silicon. Science, 2014, 346: 1348–1352

[15] 郝文杰, 翟燕妮, 张倩瑜, 等. 阿秒光源在材料领域的应用. 科学通报, 2021, 66: 856–864