湖南大学在CO2电催化还原领域单原子双位点催化剂取得系列进展_风闻

“碳中和”驱动的能源结构调整以及CO2的治理要求发展高效可持续的CO2转化技术。近日，湖南大学材料科学与工程学院张世国教授课题组在碳基电催化材料领域取得系列进展，相关成果发表在国际知名期刊《ACS Catalysis》《Applied Catalysis B: Environmental》上。

课题组采用间接捕获法并利用聚四氟乙烯分解产生的C2F2对Sn-F键形成、碳基底缺陷位点调控及氮原子的刻蚀作用，制备了配位结构为Sn-C2O2F的非氮配位的原子级Sn修饰的碳材料（FNC-SnOF）。不同于传统Sn-N4位点上甲酸为主的CO2还原产物，FNC-SnOF在-0.20至-0.60 V (vs RHE)范围内获得90%以上的CO选择性，最高电流密度为186 mA cm-2。

                            非氮配位原子级Sn的结构鉴定、CO2RR性能及其理论计算。

相关工作发表在国际知名期刊**《ACS Catalysis》**（IF=12.35）上，为碳基电催化材料的设计提供了新的研究思路。该论文第一作者为助理教授倪文鹏和高杨，通讯作者为张世国教授。

另外，如何构建碳基同质原子级双位点催化剂也是一项挑战。基于此，张世国教授课题组利用CoN3位点修饰的氮掺杂碳材料中吡啶氮与CoN3位点和负载的分子催化剂酞菁钴之间的不同相互作用方式，构建了原子级钴修饰的双位点催化剂（CoN3-CoPc和Pyri-CoPc）。理论计算和电化学分析表明，Pyri-CoPc具有最低的CO2RR过电势，而CoN3-CoPc具有最优的HER活性，从而形成了双活性位点分别催化CO2RR和HER。该催化剂实现了具有较宽的H2/CO比例范围的合成气的制备，在流动池中1.0 M KHCO3和KOH中产生合成气的电流密度分别达到600和880 mA cm-2，达到工业要求电流密度。

                                    原子级钴双位点催化剂设计及其CO2RR电催化性能。

此项工作发表在国际知名期刊**《Applied Catalysis B: Environmental》**(IF=16.683)上，论文第一作者是助理教授倪文鹏和副教授刘智骁，通讯作者为张世国教授。

上述研究得到了国家海外高层次人才计划项目、国家自然科学基金、湖南省杰出青年基金以及湖南大学汽车车身先进设计制造国家重点实验室自主研发项目等基金项目的支持。

文章链接：

Nonnitrogen Coordination Environment Steering Electrochemical CO2-to-CO Conversion over Single-Atom Tin Catalysts in a Wide Potential Window

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05514

Dual single-cobalt atom-based carbon electrocatalysts for efficient CO2-to-syngas conversion with industrial current densities

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120092

来源：湖南大学

分类：学术~碳利用~电催化