我科学家首次实现亚分子分辨的单分子光致荧光成像

科技日报合肥8月11日电 （记者吴长锋）记者从中国科学技术大学获悉，该校侯建国院士团队的董振超研究小组，在世界上首次实现了亚分子分辨的单分子光致荧光成像，为在原子尺度上展显物质结构、揭示光与物质相互作用本质提供了新的技术手段。该成果于8月10日在国际知名学术期刊《自然·光子学》上。

用光实现原子尺度空间分辨一直是纳米光学领域追求的终极目标之一。扫描近场光学显微镜（SNOM）的出现点燃了实现这一目标的希望，然而，荧光发射与拉曼散射过程不同，分子荧光在金属结构非常靠近分子时会由于非辐射过程被放大并占主导而导致荧光信号被淬灭，这极大限制了近场荧光显微镜的分辨率发展，也是迄今为止SNOM荧光成像空间分辨率很少达到10纳米左右水平的根本原因。

针对以上挑战，该团队对等离激元纳腔结构进行了进一步的精细调控，特别是探针尖端原子级结构的制作与控制。他们通过精致的针尖修饰方法在探针尖端构筑了一个原子尺度的银团簇突起结构，并将纳腔等离激元共振模式调控到与入射激光和分子发光的能量均能有效匹配的状态，再采用超薄的三个原子层厚的介电层隔绝分子与金属衬底的电荷转移，从而成功实现了亚纳米分辨的单分子光致发光成像。

他们惊喜地发现，当探针逼近分子时，即便间距在一纳米以下，光致发光的强度还是一直在随间距的变小而单调增强，通常存在的荧光淬灭现象完全消失。这充分保证了这项技术发明的普适性，为广泛应用于物理、化学、材料、生物等领域提供了坚实的基础。

这些研究结果实现了扫描近场光学显微领域长期期待的用光解析分子内部结构的目标，为在亚纳米尺度上探测和调控分子局域环境、以及光与物质相互作用提供了新的技术方法，对于近场光谱学和显微学的基础认知与技术发展都至关重要。