魔角石墨烯实现超导态和绝缘态的交替转变 | 众妙之门_风闻

来源| University of Texas at Austin

翻译| 彬

在刚刚过去的10月，2020年巴克利凝聚态物理奖（Oliver E. Buckley Condensed Matter Physics Prize）宣布授予麻省理工学院的 Pablo Jarillo-Herrero，以表彰他发现了转角双层石墨烯的超导电性。此前获得该奖项的物理学家包括诺奖得主 William Shockley、John Bardeen、Philip W. Anderson、Robert B. Laughlin 等。2017年，Alexei Kitaev 和文小刚也曾获得过该奖项。

2018年3月，Pablo Jarillo-Herrero 带领的团队通过实验发现，将两层单个原子厚度的石墨烯堆叠在一起，当它们之间扭转的角度为1.1度时，双层石墨烯表现为绝缘体，而只要施加微弱的电场，这种材料就会转变为超导体。这个特别的扭转角度也被称为“魔角”，关于魔角石墨烯的这项研究可以说震惊了物理学界。

事实上早在2011年，物理学家 Allan MacDonald 和 Rafi Bistritzer 就从理论上提出，将双层石墨烯扭转一定的角度能改变电子在它们之间的隧穿能力，而频繁的隧穿会导致电子减速，从而使双层石墨烯表现出有趣的行为。

不过从理论预测到实验实现并非易事，长期以来，Allan MacDonald一直痴迷于二维材料的奇异世界。最近，他所在的团队通过实验取得了一项新发现：只要通过一个微小的电压变化，就能实现魔角石墨烯在超导态和绝缘态之间的交替变化。

当两层石墨烯堆叠在一起，它们之间的相对角度扭转1.1度（亦称为“魔角”）时，系统中电子的行为会表现异常，它们的迁移速度会突然变慢100多倍。这一现象最早由德州大学奥斯汀分校的物理学教授Allan MacDonald和博士后Rafi Bistritzer通过理论预言**[1****]**。| 图片来源：David Steadman, David Steadman /University of Texas at Austin

去年，麻省理工学院（MIT）的 Pablo Jarillo-Herrero 教授带领的团队通过实验，发现将两层单层石墨烯材料堆叠在一起，并使两层之间发生轻微扭转时，能够实现超导和绝缘态的转变**[2, 3****]。最近 Nature 杂志报道了来自西班牙、美国、中国和日本科学家的最新研究，指出该材料体系可以通过微小的电场变化实现体系超导性的开关，从而增强它作为电子器件的用途。[4****]**

德州大学奥斯汀分校的 Allan MacDonald 说：“找寻室温超导材料有点像是物理研究圣杯式的梦想。这项工作的部分动机就是为了更好地理解高温超导机制。”

这项研究成果是一个被称为转角电子学（twistronics）的新领域的重要突破，而这一领域的开创者正包括 MacDonald 教授和德州大学奥斯汀分校的工程师 Emanuel Tutuc。2011年，MacDonald 和 Bistritzer 就从理论上提出，将双层石墨烯扭转一定的角度能改变电子在它们之间的隧穿能力，而频繁的隧穿会导致电子减速，从而使双层石墨烯表现出有趣的行为。**[1****]**世界各地的研究人员通过多年的努力，才终于实现 MacDonald 关于转角的独到见解，制备出了具有奇异性质的新材料，不过这一实现值得多年的等待。

1 在奇特处寻找超导性

2011年，利用量子计算方法研究二维材料的理论物理学家 MacDonald 发现了一种新奇的现象。当时，他与博士后 Rafi Bistritzer 一起正致力于建立一个简单而又准确的模型，用于计算堆叠的二维材料体系中，层间取向具有微小扭转角度时的电子行为。MacDonald 相信，通过找出系统的一个关键参数，就能使这个看似难以计算的问题大大简化。

事实证明，MacDonald 和 Bistritzer 的策略是成功的。惊喜接踵而至。他们在用这种方法研究扭转的双层石墨烯时发现，当两层之间的扭转角度刚好为1.1度——他们称之为“魔角”——时，电子将表现异常，它们的迁移速度会突然降低100多倍。

为什么会出现这种奇异的现象？这个发现意味着什么？这些问题需要科学家们花费数年时间来探索。在提出这一理论预测的短时期内，MacDonald 的发现一直被忽视。这一方面是因为，其理论预言的结论太不同寻常，令人难以置信。另一方面则是由于，要在实验上构建这样一个体系，能够精确控制二维单层材料的扭转角度，非常难以实现。

不过并不是所有人都认为它难以置信。在 MacDonald 的理论预测于2011年发表在《美国国家科学院院刊》（PNAS）[1****]之后，一些实验科学家注意到了这项研究，并开始了对“魔角”的追寻。最终在2018年，麻省理工学院的 Jarilllo-Herrero 团队第一次成功制备出了扭转角度为1.1度的双层石墨烯。他们发现，正如 MacDonald 所预言的那样，该体系具有许多奇特的性质，尤其是它会在令人惊异的高温下表现出超导性。[2, 3****]

MacDonald说：“对于电子为什么会瞬间减速，目前还没有简单的解释。得益于哈佛大学的理论物理学家的最新研究，现在可以利用基本粒子物理中的模型来部分解释这一现象。但是现在摆在我们面前的是一个关于不同二维材料的充满新现象的世界，转角双层石墨烯只是管窥一豹。”

物理学家在1911年第一次发现了超导现象。超导材料没有电阻，电子可在其中无损耗输运。它们可以用于量子计算，如果不需要昂贵的制冷成本，它们也将为电力传输带来巨大变革。许多材料都可以表现超导性，然而它们都需要极低的温度来维持超导特性。堆叠二维材料表现出的超导性可能会改变这一境况。在转角双层石墨烯中发现超导现象为正在蓬勃发展的转角电子学注入了巨大的活力，未来将有一大波新的研究成果推动该技术的发展。

在转角石墨烯中发现超导性为转角电子学（twistronics）的研究注入了巨大的活力。| 图片来源：David Steadman/University of Texas at Austin

2 沉迷于二维材料的世界

自从曼彻斯特大学的 Andre Geim 和 Konstantin Novoselov 在2004年发现石墨烯之后（他们因此获得2010年的诺贝尔物理学奖），MacDonald 就对这类奇异的二维材料以及它们可能具有的新奇物理性质着迷不已。他立即开始研究这类材料，并且利用德克萨斯高等计算中心（TACC）的超级计算机，计算石墨烯和其他二维材料的电子结构。

MacDonald说：“我的研究就是预测那些尚未被发现的新奇现象，或者试图解释那些尚无法理解的现象。我痴迷于与真实事件有直接联系的物理理论，对数学和物理学描述真实世界的力量很感兴趣。”

层状二维材料的奇异性质似乎与体系中电子间的相互作用有关，包括单个电子之间强烈的关联，当电子速度减慢时，这种相互作用会变得更加突出。通常，电子轨道几乎彼此独立地局域在原子核周围，处于最低能量的量子态。不过魔角石墨烯中的情形似乎并非如此。

MacDonald继续解释道：“基本上，当电子像在单个原子中那样排布，占据最低能量状态的轨道时，整个体系比较平淡。而一旦电子间的相互作用起到决定性作用，有趣的事情就会发生。”

可是，该怎样着手研究这种层状二维体系形成的范德瓦尔斯异质结构（van der Waals heterostructure）呢？直接“观看”运动中的电子几乎是不可能的。物理量的测量能提供一些线索，但结果往往是间接的，而且经常是违反直觉的。MacDonald 认为，计算模型可以有助于理解束缚电子的图像。

表示经典电子结构的计算模型已经发展成熟，并且在大多数情况下具有很高的准确度。不过在用于这种异质结构的物理体系时，这些计算模型需要做些调整。

MacDonald 和实验室其他成员通过调整参数来改写通用的计算模型，以反映电子间强烈的相互作用，他们利用世界上最强大的超级计算机之一的 Stampede2 超级计算机，调试新模型并进行模拟。此外，为了与全球各地的实验室中不断冒出来的实验结果准确地吻合，他们在计算时需要考虑越来越多的电子数目。

MacDonald 解释说：“真实的体系包含有数十亿个电子，当电子数目增加时，很快会超出计算机的运算能力。因此，在运算时我们采用了物理学家 Pawel Potasz 提出的方法，先计算包含少量电子的体系的性质，然后外推到包含大量电子的体系中。

当超级材料遇上魔角时会发生什么？| 图片来源：David Steadman/University of Texas at Austin

3 技术突破

MacDonald一方面在重新设计电子结构的计算模型并外推到越来越大的电子数目，另一方面也在挤出时间与世界各地的实验组合作，将他的理论和计算预测同实验发现相结合。

在发现魔角之后的几年里，如何制备纯净且具有精确扭转角度的层状二维材料的现实困难阻碍了该领域的发展。不过在2016年，德州大学的另一位研究人员 Emanuel Tutuc 和他的研究生 Kyounghwan Kim 发展出了一种可靠的方法来制备这样的体系，这种方法不仅适用于石墨烯，也适用于其他一些二维材料。

Tutuc说：“突破性的进展其实来源于我的学生引入的一项技术，它可以将面积很大的单层材料撕裂成两部分，然后将其中一部分覆盖在另一部分上面。”以前之所以没有实现这种操作是因为，要抓起面积为微米量级、厚度为单个原子的层状材料是非常困难的。Kim 发明了一种有粘性的半球形手柄，用它可以完好地举起一个小薄片，而不会碰到薄片周边的其它东西。

“一旦做到了这一点，接下来就有无限可能了。不久之后，这个学生又说，‘既然我们已经能够让两层薄片精确地对齐，那我们就再进一步，开始扭转它们吧。’于是下一步就开始了。”

4 将理论运用到前所未见的体系

在最近几年里，MacDonald 和他的小组研究了三层、四层甚至五层石墨烯的层状堆叠结构以及其他一些有前景的材料，特别是过渡金属硫族化合物，希望寻找到奇特且有潜在用途的现象。

今年2月，MacDonald、Tutuc 和德州大学奥斯汀分校的物理学家 Elaine Li 以及合作者在 Nature 上报道了一项新的发现，他们在具有微小扭转角度的二硒化钼/二硒化钨（MoSe2/WSe2）异质双层材料中发现了间接激子（exciton）。[5****]

激子是由库仑互作用束缚着的电子-空穴对组成的一种准粒子。它们通常存在于同一单层中。然而在某些二维材料中，不同层之间也可能存在激子，这类激子的寿命将极大地延长。这有可能导致体系表现出超流性，即液体无阻滞流动的现象，之前人们只在液氦中观察到了这一性质。

双层结构的艺术图，以及这类体系中已经发现的不同物态。| 图片来源：ICFO / F. Vialla

MacDonald 团队最近发表的研究成果表明，魔角石墨烯可以实现超导态和绝缘态之间的交替变化，通过一个微小的电压变化就能实现超导态的打开和关闭，这个电压就像是集成电路中的控制电压一样，这将增强魔角石墨烯在电子器件中的应用。

为了达到这项成果，来自加泰罗尼亚光学物理研究所（Catalan Institute for Optical Physics）的小组成员制备出了具有前所未有的均匀扭转角度的石墨烯超晶格。实验发现，超导态和绝缘态之间交替转变的模式要比理论预测的更为错综复杂。

实验器件。| 图片来源：ICFO

德克萨斯高等计算中心的超级计算机是 MacDonald 研究工作的一个重要工具，对这篇 Nature 论文数据的模拟计算工作都是由它完成的。MacDonald 补充说：“离开了高性能计算机，我们所做的许多事情都无法开展。我们用桌面计算机试过，立马就会死机。所以用不用超级计算机常常决定了你能不能得到一个令人满意的答案。”

虽然相较于实验结果而言，计算得出的结果看起来不是那么直接、不那么“真实”，但是正如 MacDonald 所展现的那样，这些结果可以为实验探索指明方向，帮助揭示出宇宙的奥秘。

MacDonald说：“我做研究的动力来源是，大自然总是会提出新问题。当你提出一个新问题时，你不会预先知道答案。科学研究就是一场探险，一场群体的探险，一种集体的随机行走，我们以此来扩展人类的知识边界。”

资料来源

https://phys.org/news/2019-10-physics-magic-angle-graphene-switchable.html

参考资料

[1] Bistritzer, R. & MacDonald, A. H. Moiré bands in twisted double-layer graphene. Proc. Natl Acad. Sci. USA 108, 12233–12237 (2011)

[2] Yuan Cao et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature 556, 43–50 (2018)

[3] Yuan Cao et al.Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices. Nature 556, 80–84 (2018) 

[4] Xiaobo Lu et al. Superconductors, orbital magnets and correlated states in magic-angle bilayer graphene. Nature 574, 653–657(2019)

[5] Kha Tran, et al.  Evidence for moiré excitons in van der Waals heterostructures.  Nature 567, 71–75 (2019)

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